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近年来,一种全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶

近年来,一种全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶,即CsPbX_3(X=Cl,Br,I),因荧光量子产率高、发射光谱窄、发射范围可调、色域宽等一系列性能优势,备受全球学术和工业界科研人员的广泛关注。与Cd基、InP等传统半导体量子点和有机荧光染料相比,更高的荧光量子产率和色纯度使其在显示领域有着巨大的应用前景。但是,相对较差的稳定性极大的限制了该材料在商业上的成功应用,成为制约其发展的重要因素之一。为此,本论文通过选取、构建不同包覆结构的复合材料为研究手段,以期提高全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶的稳定性能,为其在未来相关领域的应用奠定基础。主要研究内容如下:1.利用全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶卤素易交换的特点,通过CsPbCl_3纳米晶和溴化铵晶体的离子交换,得到了类核壳结构的CsPbBr_3/NH_4Br复合材料。该复合材料在固体状态下成功保持了CsPbBr_3纳米晶的优异发光性能,避免了纳米晶在固态时的荧光猝灭特性,量子产率为64.21%,发光峰位在518nm,半峰宽为23nm。相比于纯CsPbBr_3纳米晶,CsPbBr_3/NH_4Br复合材料的热稳定性和耐水性大大提高。最后将该复合材料与红色氟化物荧光粉K_2SiF_6:Mn~(4 )及蓝光芯片结合,成功得到了色坐标在(0.36,0.35)的暖白光LED器件。2.借鉴有机磷酸盐包覆以提高红色氟化物荧光粉K_2SiF_6:Mn~(4 )稳定性的研究报道,选取有机磷酸作为表面活性剂及载体,利用室温饱和重结晶的方法,成功制备了全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶嵌入有机磷酸盐的CsPbBr_3/TDPA复合纳米晶发光材料。所制备的CsPbBr_3/TDPA复合纳米晶不仅具有较高的荧光量子产率(68%)和窄发射带(半峰宽为22nm),而且由于烷基磷酸基的存在,也显著提高了CsPbBr_3纳米晶的耐水和耐热的稳定性,在水中浸泡5h后,其荧光强度仍保持在初始值的75%。与红色氟化物荧光粉K_2SiF_6:Mn~(4 )结合封装的白光LED,发光效率和显色指数分别为63lm/W和83,同时其色域达到了NTCS国际标准的122%。在60%的湿度环境下,器件持续工作15h,其流明效率仅降低了10%。所有这些优异的性能表明CsPbBr_3/TDPA复合纳米晶作为一种绿光材料在未来显示照明领域具有很大的潜在应用空间。3.加入二甲基咪唑(MeIm)有机配体,通过调控其添加量和反应时间,采用饱和重结晶的方法一步合成了以Cs_4PbBr_6为框架包覆CsPbBr_3发光体的CsPbBr_3/Cs_4PbBr_6复合纳米晶发光材料。得到的CsPbBr_3/Cs_4PbBr_6复合纳米晶粉体具有良好的六边形单分散结构以及优良的固态发光性能。作为框架结构的Cs_4PbBr_6,不仅有效阻止了CsPbBr_3纳米晶核的团聚,还钝化了其表面缺陷,进而使复合纳米晶粉体的荧光量子效率提高至83%。与此同时,MeIm在促进盐类溶解的同时增强了复合纳米晶金属离子键的螯合能力,使其能够在水中稳定转化为CsPb_2Br_5纳米晶,保持了复合纳米晶的类钙钛矿结构以及优异的光电性能,在水中浸泡5天,其荧光强度仍能保持在初始的45%。最后,通过对CsPbBr_3/Cs_4PbBr_6复合纳米晶的激发、发光光谱以及荧光寿命的综合分析,揭示了存在于Cs_4PbBr_6和CsPbBr_3复合结构之间的能量传递过程,并提出了该复合纳米晶的激子复合机理。利用其较小的毒性和优良的水稳定性,将CsPb_2Br_5纳米晶作为荧光探针,成功的标定了活着的HeLa细胞。

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2019年03月09日 17:41
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